Formation and Fate of Reactive Nitrogen during Biological Nitrogen Removal from Water: Important Yet Often Ignored Chemical Aspects of the Nitrogen Cycle

从水中生物脱氮过程中活性氮的形成和归宿：氮循环的重要但经常被忽视的化学方面

来源：Environ. Sci. Technol. 2024, 58, 22480?22501


论文总结：生物脱氮过程中活性氮的形成与归宿

摘要核心内容


论文系统综述了生物脱氮（BNR）过程中活性氮中间体（RNI：羟胺/NH?OH、亚硝酸/HNO?、一JD足球反波胆APP下载化氮/NO）及其衍生物（RNS：NO?、N?O?、HNO等）的形成机制、化学转化途径与环境效应。这些活性氮具有高反应性与细胞毒性，可影响微生物互作、驱动有机微污染物（OMP）降解，并作为JD足球反波胆APP下载化亚氮（N?O）的前体，但其在工程系统中的意义长期被忽视。

研究目的


阐明RNI/RNS的微生物生产与化学消耗途径

揭示环境条件（JD足球反波胆APP下载、DO、底物浓度）对RNI积累的影响机制

量化RNI在N?O非生物生成与OMP转化中的作用

评述RNI检测技术的进展与局限


研究思路


采用多尺度整合分析：


酶学层面：解析微生物（AOB、AOA、AnAOB等）中RNI的酶催化路径（图2A）。

化学层面：梳理RNI的化学转化网络（图2B）及次级RNS生成机制。

系统层面：关联BNR工艺条件（DO、JD足球反波胆APP下载）与RNI积累（图4），评估其对N?O和OMP的环境效应。

技术层面：总结RNI检测方法（表2），强调原位监测需求。


关键数据及其研究意义

1. RNI浓度数据（图3）

数据来源：图3A-C汇总了纯菌培养与BNR反应器中RNI的实测浓度。

NH?OH：0.11–14 μM（AOB纯培养），0.34–4.4 μM（硝化反应器）（图3A）

NO??/HNO?：0.0022–58 μM（亚硝化/反硝化反应器）（图3B）

NO：0.0014–19 μM（AOA/AOB），0.011–0.27 ppm（反硝化反应器）（图3C）

研究意义：

证明RNI在BNR系统中普遍存在，且浓度受工艺调控（如高NO??积累促进NO生成）。

为量化非生物反应贡献提供基线数据（如酸性JD足球反波胆APP下载下HNO?浓度升高驱动N?O生成）。


2. RNI物化性质（表1）

关键参数：电子构型、JD足球反波胆APP下载化态、pKa、半衰期（如NO半衰期仅秒级）。

研究意义：解释RNI的高反应性根源（如自由基特性），预测其在动态环境中的转化路径。


3. 非生物反应动力学（支持信息表S3）


关键反应：

NH?OH歧化：2NH2OH→NH3+HNO+H2O

HNO?分解：2HNO2?NO+NO2+H2O（k=13.4M?1s?1）

研究意义：量化化学路径对N?O的贡献（如NH?OH + HNO? → N?O），修正传统生物主导模型。


4. 非生物N?O产率（正文）


数据：酸性JD足球反波胆APP下载下（≤5），NH?OH + HNO?反应贡献显著；碱性JD足球反波胆APP下载下NH?OH歧化主导。

意义：揭示JD足球反波胆APP下载是调控非生物N?O的关键因子，在典型BNR系统（JD足球反波胆APP下载 6.5–8）中非生物贡献<3%。


5. OMP转化数据（正文）


案例：磺胺甲恶唑（SMX）与NO??/NO反应速率常数（kabio=0.15–48M?1s?1）。

意义：证实RNI介导的非生物降解贡献OMP总转化的40±19%，尤其在亚硝化系统中。


核心结论


RNI积累机制：微生物生产（酶催化）与消耗（生物/化学）失衡导致RNI瞬时积累，受JD足球反波胆APP下载、DO、底物浓度调控（图4）。

环境相关性：

N?O非生物生成：酸性条件下NH?OH + HNO? → N?O路径主导，但整体贡献有限（<3%）。

OMP降解：RNI通过硝化/亚硝化反应转化OMP（如形成??N-硝基双氯芬酸）。

检测技术瓶颈：RNI半衰期短、干扰因素多（如H?S），需发展原位方法（如JD足球反波胆APP下载JD足球反波胆APP下载）。


JD足球反波胆APP下载电极测量数据的研究意义

技术原理与优势（表2）


原理：Clark型传感器，NO选择性膜（硝化纤维素等），安培法检测（JD足球反波胆APP下载化电流∝NO浓度）。

关键参数：检测限0.03 μM，空间分辨率≈60 μm，响应时间<5 s。


研究发现与意义


揭示瞬态NO动力学：

在AOB（Nitrosomonas europaea）中，低DO（<225 μM）使NO产量达NO??产量的40%（正文），证明O?限制促进NO从酶活性中心解离。

好JD足球反波胆APP下载-缺JD足球反波胆APP下载转换期NO峰值（图3C），表明动态条件激化硝化菌反硝化途径。


修正微生物代谢模型：

AOA（Nitrosopumilus maritimus）中NO积累量比AOB低1–3数量级（图3C），支持AOA的Cu-ME酶对NO的强结合能力。

反硝化系统中NO浓度（0.053–0.27 ppm）与JD足球反波胆APP下载负相关，验证NOS酶在碱性条件下的活性抑制。


工程调控价值：

原位NO监测为N?O减排策略（如优化DO波动）提供直接参数。

结合??N标记，区分生物/非生物N?O路径（如NO作为硝化菌反硝化标志物）。


局限与改进


干扰因素：NO??、H?S、抗坏血酸可能干扰信号。

发展方向：耦合荧光探针（如DAF-2）验证特异性，开发多参数JD足球反波胆APP下载阵列。


总结


该论文通过整合酶学、化学与工程视角，阐明BNR中活性氮的双面角色——既是N?O的潜在前体，也是OMP降解的驱动者。JD足球反波胆APP下载JD足球反波胆APP下载等原位技术为揭示RNI的动态行为提供了关键工具，未来需结合组学与先进传感器深化对RNI调控机制的理解。